固體所在光-類芬頓催化降解抗生素汙染物方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥研究院固體所環境材料與汙染控製研究部孔令濤研究員團隊在光-類芬頓催化降解抗生素汙染物的研究中取得新進展 。通過在缺陷型WO3-x材料上原位生長分級MoS2 ，成功構建出含適量氧缺陷濃度和能帶匹配的WO3-x @MoS2異質結催化劑 ，實現在寬pH範圍內對四環素（TC）抗生素的高效降解 。相關研究成果以“Defect-engineered WO3-x@MoS2 hollow tube exhibiting enhanced Fenton-like and photocatalytic activities via electric field rearrangement and band alignment”為題 ，發表在Applied Catalysis B ：Environmental（(Appl. Catal. B: Environ., 320, 122013 (2023))上 。

分子氧和H2O2作為氧化劑在環境修複領域具有綠色 、環保的優勢 。WO3由於其較溫和的化學性質 、良好的可見光響應能力和合適的氧化電位在廢水處理 、空氣淨化等領域具有較大的應用前景 。但純WO3的光生載流子分離效率較低 ，能源利用效率不足 。因此 ，建立一個以分子氧和H2O2為氧化劑的WO3催化氧化體係 ，實現低能耗與高性能的兼顧仍然是一項挑戰 。缺陷工程是調控催化劑性能的主要手段之一 ，氧空位修飾被廣泛用於提高半導體材料的光催化活性 。WO3作為一種n型半導體材料 ，可通過與適當p型半導體複合 ，實現載流子的有效分離 ，改善其性能 。p型半導體MoS2具有大比表麵積 、多活性位點的特性 ，且與WO3有良好的能帶匹配 。因此 ，通過調控WO3-x氧空位同時複合MoS2對提升催化劑的性能具有重要的意義 。

鑒於此 ，研究人員提出一種建立載流子分離效率與驅動力損耗之間優化平衡的策略 ，並成功構建出含有適量氧缺陷濃度和能帶匹配的WO3-x@MoS2異質結催化劑 ，以TC降解和大腸杆菌滅活實驗作為概念性驗證 ，證明了其在較寬的pH範圍內展現出良好的光催化和類芬頓性能 。機理研究表明 ，適量氧缺陷協同合適的能帶匹配顯著提升了催化劑中光生載流子的分離效率 ；同時激發其活化H2O2生成自由基的本征屬性 ，促進了光-類芬頓體係中活性物種的產生與積累 。生態評估方麵 ，結合實驗結果與理論計算對TC的降解路徑及產物毒性進行了分析鑒定 ，WO3-x@MoS2光-類芬頓催化劑顯示出對環境微汙染物的深度處理能力 。該工作為雙功能光催化劑的設計與製備提供了新的思路 ，對拓展傳統光催化劑應用以及提高能源利用效率具有重要的參考價值 。

上述工作得到了國家重點研究開發計劃 、國家自然科學基金 、安徽省自然科學基金及合肥研究院院長基金等項目的資助 。

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圖1. WO3-x和WO3-x@MoS2掃描電鏡 、高分辨透射電鏡和元素Mapping圖 。

圖2. WO3-x@MoS2催化劑對TC降解和大腸杆菌滅活的性能評估 。

圖3. TC降解的路徑分析以及其產物的鑒定和毒性評估 。