固體所在拓撲聲子材料硼化鉬單晶的光譜研究方麵取得新進展

近期 ，中國科學院合肥物質院固體所功能材料物理與器件研究部與強磁場科學中心等研究團隊合作 ，在拓撲聲子材料β -MoB2的光譜研究方麵取得了新進展 ，相關結果以“Unveiling defect-related Raman modes of topological phononic β -MoB2 single crystal via angle-resolved polarized Raman spectra”為題發表在美國物理學會期刊Physical Review Research (Phys. Rev. Res., 6, 023093(2024))上 。      具有B六元環結構的金屬二硼化物因其獨特的晶格結構誘導的非平庸拓撲態 ，以及在壓力和摻雜下的異常超導行為 ，引起了相關領域研究人員的廣泛關注 。β -MoB2是一種拓撲聲子材料 ，其聲子表麵態的存在已被實驗證實 。β -MoB2在壓力下會依次出現結構相變和兩個超導區域 。其中 ，超導區域Ⅰ晶格結構對應β -MoB2 ，超導區域Ⅱ對應於結構相變後的α -MoB2 。該體係最高超導轉變溫度可達32K ，為高壓下的α -MoB2 。目前 ，理論研究工作已經成功解釋了α -MoB2的超導起源 ，發現β -MoB2結構在壓力下不是超導的 ，但其在摻雜後會轉變為α -MoB2並出現超導 。研究人員認為這種超導轉變可能源於β -MoB2中的局域結構或是由於表麵聲子增強的電聲耦合 。因此 ，為了理解β -MoB2中豐富物理現象的起源 ，對其聲子性質的進一步研究是十分必要的 。

鑒於此 ，研究團隊通過改進晶體生長工藝獲得高質量的β -MoB2單晶材料 ，並結合係統的偏振Raman光譜測量和第一性原理計算對其聲子性質作了深入研究 。研究發現 ，在單晶的ac 麵除了晶體D3d 點群所預言的五個Raman振動模式外 ，還存在著兩個新的反常模式 。它們在能量上與晶體的兩個A1g 模式接近 ，並在轉角偏振光譜上也展現出類似的對稱性 。將單晶冷卻到4.2K的低溫下時 ，這兩個反常模式依然存在 。此外 ，反常模式在整個溫區中皆展現出對稱的洛倫茲線型 ，表明其在常壓下具有弱的電聲耦合強度 。

研究團隊進一步結合第一性原理計算來揭示兩個異常聲子模式的起源 。計算結果表明 ，β -MoB2在ac麵的兩支表麵聲子色散並不是新模式的起源 。對比反常模式與相鄰的A1g 模式的峰強 ，發現B同位素劈裂以及高階Raman散射也不是新模式的起源 。研究人員推測 ，兩個反常模式的出現是由於晶格結構中B原子層畸變引起的麵外A1g 聲子模式的劈裂 。最新的理論研究表明 ，β -MoB2晶格結構中B原子層層間的堆垛無序可能是其壓力下誘導的超導電性起源 ，這與當前的實驗結果相符 。該工作為理解拓撲聲子材料在摻雜和壓力下的豐富超導行為提供了重要信息 。

上述研究工作得到國家重點研發計劃項目 、國家自然科學基金-大科學裝置聯合重點項目 、國家自然科學基金的支持 。

論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.6.023093

圖1.  單晶在ac 麵呈現出七個振動模式 ，其中有兩個Eg 模式和五個A1g 模式 。

圖2.  轉角偏振Raman光譜測量給出七個模式的角度依賴 ，並與理論進行對比 。

圖3.  拓撲物性 、超導電性以及晶格無序三者相互關聯的示意圖 。