固體所在高結晶石墨烯宏觀體研究方麵取得新進展

近期，中科院合肥物質院固體所王振洋研究員團隊在高結晶石墨烯宏觀體的共價生長及其電學行為調製方麵取得係列進展 ，相關研究成果發表在Advanced Functional Materials和Chemical Engineering Journal上 。      石墨烯是一種具有優異力學 、電學 、熱學和光學性能的二維碳材料 。石墨烯的高效製備及宏觀組裝對其規模應用具有重要意義 。目前 ，石墨烯宏觀體的常規製備方法如液相自組裝 、3D打印和催化模板法等僅能實現石墨烯片層間的非共價弱相互作用連接 ，導致石墨烯晶體結構的不連續 ，成為限製石墨烯宏觀體電學性質的主要因素 。

鑒於此 ，研究人員開發了一種激光輔助的layer-by-layer共價生長方法來製備高結晶石墨烯宏觀體 ，分子動力學模擬從理論上揭示了其共價生長機製 。共價生長法使得材料具有連續的晶體結構 ，與非共價組裝相比 ，其跨層電導率實現了100倍的提高 。該材料有助於解決石墨烯規模化應用麵臨的層狀堆垛 、晶體質量調控 、離子輸運通道 、體積效應等問題 ，為石墨烯的儲能電極應用奠定了基礎 。相關研究成果以“Macro-sized All-graphene 3D Structures via Layer-by-layer Covalent Growth for Micro-to-macro Inheritable Electrical Performances”為題發表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202305191)上 。      此外 ，為了解決石墨烯電極中低自由電子濃度導致的電導率不夠理想的問題 ，研究人員將富含自由電子的銅納米粒子引入到材料體係中 ，在Cu與石墨烯界麵形成了穩定的Cu-C鍵 ，從而通過電子注入實現了複合材料超高的導電性能 ，電導率達到與純金屬接近的0.37×107 S m-1 ， 是純石墨烯的3000倍 。進一步利用X射線吸收精細結構（XAFS）光譜 ，結合密度函數理論（DFT）模擬揭示了界麵結構對電導率的影響 ，該結果對於石墨烯的電導率調製以滿足不同應用具有重要意義 。相關研究成果以“A General Way to Manipulate Electrical Conductivity of Graphene”為題發表在Chemical Engineering Journal (Chem. Eng. J., 462, 142319(2023))上 。      上述工作得到了國家重點研發計劃 、國家自然科學基金 、安徽省科技重大專項 、安徽省重點研發計劃等項目的支持 。

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圖1. 高結晶石墨烯宏觀體的layer-by-layer共價生長及其表征 。

圖2.（a）不同銅含量的石墨烯電導率 ；（b）不同銅含量的石墨烯載流子遷移率和載流子密度 。