固體所在高壓調控碘化鉛半金屬轉變及光電特性方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥物質院固體所計算物理與量子材料研究部丁俊峰研究員團隊發現二維層狀半導體PbI2在壓力下半金屬轉變誘導的光電性能顯著增強 ，並將光譜響應範圍拓展到紅外波段 。相關結果以“Semiconductor–Semimetal Transition-Driven Photocurrent Spurt and Infrared Band Response in Lead Iodide at High Pressure”為題發表在Advanced Optical Materials （Adv. Opt. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adom.202300316）上 。

 PbI2作為一種典型的半導體材料 ，憑借其良好的物理性質 ，成為射線探測領域的研究熱點 。近年來 ，PbI2作為鈣鈦礦太陽能電池的前驅體受到了廣泛關注。由於帶隙的限製 ，過去對於PbI2光電性能的研究主要集中在X射線和γ射線範圍 。高壓作為基礎熱力學參量 ，為在不改變材料成分的前提下調控材料物性提供了有效的方法 。因此 ，通過高壓技術對PbI2的基本結構和物性進行調節 ，有望加深對其構效關係的理解 ，實現性能的提升 。

 研究團隊利用金剛石對頂砧（DAC）技術 ，結合光電流測量技術 、超快泵浦探測 、拉曼光譜 、XRD 、吸收光譜 、電輸運測量 、第一性原理計算 ，係統的研究了PbI2在高壓下的結構相變 、帶隙演化和光電響應行為 ，取得了係列研究成果 。研究團隊闡明了PbI2在高壓下的結構相變過程，解決了對其高壓相圖的長期爭議(Appl. Phys. Lett. 120, 052106 (2022)) ；發現了PbI2在高壓下的金屬化行為 ，並發現其晶體結構相變與電子結構相變的不一致性(Appl. Phys. Lett. 120, 212104 (2022)) ；進一步深入研究了PbI2在高壓下的電子結構相變過程 。通過高壓吸收光譜發現PbI2的帶隙在結構相變處閉合 ，而電荷輸運的結果顯示其仍然是非金屬 。第一性原理計算分析表明 ，高壓下的電輸運異常是由於半導體-半金屬轉變 。超快光譜在相變點附近載流子弛豫壽命的突然下降進一步驗證了PbI2中的半導體-半金屬轉變 。高壓下PbI2的半導體-半金屬轉變誘導可見光下光電流的顯著增強 ，光譜響應範圍從可見光波段拓展到大於波長1550 nm 的紅外區域 。該研究中壓力誘導材料的半金屬化為設計具備寬波段響應的高性能光電探測器提供了全新的思路 。

合肥物質院丁俊峰研究員 、張潔研究員為論文共同通訊作者 ，博士生程鵬為論文第一作者 。上述工作得到了國家自然科學基金和中科院創新項目的支持 。

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圖1. PbI2在可見光照下的光電流 。

圖2. PbI2在高壓下的超快動力學 。