固體所在輻照損傷模擬軟件開發與多晶材料空位累積機製研究方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥物質院固體所劉長鬆研究員課題組在輻照損傷模擬軟件開發與多晶材料空位累積機製研究方麵取得新進展 。通過采用多尺度模擬方法 ，係統考察了鐵晶界處空位的累積與演化行為 。借助自主發展的雜化格點動力學蒙特卡洛（LKMC）和實體動力學蒙特卡洛（OKMC）模擬技術（軟件著作權登記號 ：2018SR469394 ；專利號 ：ZL201711352184.8） ，探究了空位演化與晶界結構的關聯 ，相關成果以“Vacancy accumulation mechanism at iron grain boundaries: The influence of grain boundary character and its coupling with grain size”為題發表於核科學技術領域國際期刊Journal of Nuclear Materials (J. Nucl. Mater., 579, 154386(2023)) 。      在反應堆服役過程中 ，鐵基結構材料會遭受高能中子的轟擊 ，產生大量離位損傷 ，包括空位（V）和自間隙原子（SIA） 。經過長時間的演化 ，這些離位缺陷會發展為位錯 、空洞等大尺寸缺陷團簇 ，使得材料性能降級甚至失效 ，不利於反應堆的安全穩定運行 。多晶/納米晶材料具備良好的抗輻照性能 ，這得益於此類材料中高密度的晶界能夠捕獲輻照缺陷並促進其複合 ，進而降低晶粒內輻照損傷的累積 。為了認識並預測多晶材料內輻照損傷的微結構演化過程 ，必須對輻照缺陷與晶界的跨尺度相互作用機理進行探究 。

在以往的多尺度模擬中 ，人們往往將晶界抽象為沒有具體結構的二維平麵 ，因而采用靜態計算獲得缺陷與晶界的相互作用參數 ，如形成能 、結合能 、遷移能壘等 ，以此來表征晶界的結構特征以及缺陷的演化特性 。但晶界特征的多樣性使得不同種類的晶界往往呈現出截然不同的局域結構與缺陷性質 。如果將這些性質簡單地抽象為單一的作用參數 ，會遺漏掉許多與缺陷相關的原子信息 ，進而影響長時間尺度下缺陷演化的正確預測 。鑒於此 ，科研人員發展了一種既能分辨晶界處缺陷性質的空間位置相關性 ，又能粗粒化處理遠離界麵區域缺陷演化的模擬方法 ，即所謂雜化LKMC和OKMC模擬技術（圖1） 。

圖1. 雜化LKMC和OKMC模擬方法示意圖 。

利用該技術 ，科研人員對鐵晶界中輻照缺陷的累積機製進行了探究 。由於晶界對間隙原子的偏置吸收往往會致使空位被滯留在晶粒內部 ，因此對空位的消除能力成為晶界抗輻照性能的重要指標 。於是 ，在此項研究中 ，科研人員重點關注了空位與晶界的相互作用過程 。研究發現 ：（1）在高溫下 ，除了已知的晶界對空位的捕獲之外 ，還存在空位發射和泄露這兩個原子過程 ，這些過程的發生取決於晶界特征（圖2） ；（2）常規大角/小角晶界具備較高的空位捕獲效率 。對於極端小角晶界 ，空位能夠直接穿過位錯核心之間的類塊體區域 ，這種泄露效應削弱了此類晶界對空位的捕獲和容納能力（圖2） ；（3）由於較低的空位-晶界結合強度 ，孿晶界和特殊的重位點陣晶界無法有效地抑製空位發射（圖3） ；（4）通過結合晶粒尺寸與界麵內缺陷形成能和遷移能壘 ，提出了晶粒尺寸與晶界特征的耦合方程 ：

在該方程左端 ，L為晶粒尺寸 ，EVf,GB和EVm,GB分別為晶界內的空位形成能和遷移能壘 ，其可用於描述晶界特征 。在方程右端 ，EVf,bulk和EVm,bulk分別為塊體內的空位形成能和遷移能壘 ，對於給定體係 ，其為常量 。滿足該方程時 ，通過沿晶界的缺陷巡遊使得原本在高能級區域出現的缺陷發射過程被抑製 ，進而導致材料輻照響應與缺陷-晶界結合強度之間的不確定性（圖4） 。

圖2. 基於格點動力學蒙特卡洛（LKMC）獲得的晶界附近空位運動軌跡與遷移能圖景 。溫度設為300 K 。在(c)中 ，I1 、I2和I3代表空位初始位點 ，E1和E2標記最終位點 。

圖3. 基於實體動力學蒙特卡洛（OKMC）模擬獲得的晶界附近空位的運動軌跡 ：(a-b) Σ3(1 1 2)/[1 1 0] ，(c) Σ5(2 1 0)/[0 0 1]和Σ85(13 1 0)/[0 0 1] 。溫度分別設為300 K 、400 K和600 K 。水平實線標記晶界麵位置 。

圖4. 單晶界和晶界網絡附近空位演化示意圖 。E0–E4表示晶界內空位能級 。主要過程包括晶界處空位捕獲 、發射 、泄露 、巡遊以及晶粒尺寸和晶界特征耦合抑製的晶界發射 。

該工作揭示了空位與晶界之間新的相互作用過程以及這些過程之間的耦合 ，這些結果對於其他多晶體係（如鎢 、鉬等）具有普適性 ，可加深人們對多晶材料輻照響應的認識 ，並為實驗上基於晶界工程優化材料的抗輻照性能提供機理參考 。博士研究生李小林為該文章的第一作者，李祥豔副研究員和吳學邦研究員為文章的共同通訊作者 。

上述工作得到了國家重點研發計劃 、國家自然科學基金以及合肥研究院院長基金的支持 。

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