固體所在過渡金屬元素插層正交結構碲化鉬的電子相圖研究方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥研究院固體所功能材料物理與器件研究部羅軒研究員與合肥工業大學呂紅豔副教授 、中科院合肥研究院強磁場科學中心孫玉平研究員等團隊合作 ，在Fe元素插層對外爾（Weyl）半金屬Td-MoTe2的基態物性調控方麵取得了新進展 ，相關結果以“Origin of the Anomalous Electrical Transport Behavior in Fe-Intercalated Weyl Semimetal Td-MoTe2”為題發表在Advanced Materials (Adv. Mater. 2023, DOI: 10.1002/adma.202208800)上 。      層狀過渡金屬二硫族化合物（transition-metal dichalcogenides ，TMDs） ，因相鄰層的範德華結合力較弱使其維度和層間耦合作用可調 ，成為人們研究量子相變 、電子關聯行為 、準粒子激發以及其它奇異量子態的理想體係。TMDs化學通式為 MX2 ，其中M為Nb 、Ta、Mo 、W等過渡金屬元素 ，X為S 、Se 、Te硫族元素 。Td-MoTe2由於具有拓撲非平庸的Weyl點 、極大磁電阻（XMR）以及超導行為等物性而得到廣泛關注 。課題組前期開展了係列研究工作 ，通過強磁場及化學摻雜等手段研究了該體係中極大磁電阻的物理起源(Phys. Rev. B 94, 235154 (2016)) (Phys. Rev. B 96, 075132 (2017) ) 、拓撲電子結構(Appl. Phys. Lett. 109, 102601 (2016) ) (Phys. Rev. B 98, 041114(R) (2018) )以及超導電性調控(Appl. Phys. Lett. 108, 162601 (2016) )等工作 。

在上述研究基礎上 ，研究團隊發現層間耦合作用對Td-MoTe2的電子結構有重要的影響 ，利用層狀材料大的範德華間隙 ，通過設計具有不同離子半徑 、不同自旋軌道耦合強度的原子插入層間 ，可係統研究層間耦合作用對Td-MoTe2中量子序演生的機理 ，對理解層間耦合對其他MX2體係中的新奇量子態具也有重要的科學價值 。

鑒於此 ，通過改進晶體生長工藝獲得係列厘米級 、高質量的Fe元素插層Td-MoTe2單晶材料 ，同時進行係統的電輸運 、熱電勢 、交流磁化率等測量 ，得到了不同Fe插層量對Td-MoTe2基態物性的調控規律並建立了FexMoTe2的電子相圖 。研究發現 ，隨著Fe插層量的不斷增加 ，1T'與Td相之間的結構轉變朝低溫方向移動 。理論計算表明 ，Td相能量的升高 、兩相間勢壘的增加以及1T'相費米麵附近更多的占據態是結構轉變被抑製的主要原因 。當x≥0.08時 ，電阻率在低溫下上翹且遵循ρ∝-InT關係 ，隨著外磁場的不斷增加這種上翹行為逐漸被抑製 ，符合近藤效應的行為特征（如圖） 。理論分析表明體係中巡遊載流子與Fe原子3d電子誘導的局部磁矩之間的耦合作用是造成近藤效應的可能原因 。當x=0.15時 ，觀察到類自旋玻璃行為 ，其交流磁化率虛部在凍結溫度附近出現峰值且隨著頻率的增加朝高溫方向移動 。該工作通過3d元素插層的方法豐富了Td-MoTe2電子相圖 ，同時對理解層狀TMDs基態物性與層間耦合作用的關聯性具有一定的指導意義 。      2021級在讀博士生王田陽為論文第一作者 ，羅軒 、呂紅豔和孫玉平為文章的共同通訊作者 ，低溫下晶體結構表征和分析工作得到了中科院合肥研究院強磁場科學中心張蕾研究員的支持和幫助 。該研究工作得到國家重點研發計劃項目 、國家自然科學基金-大科學裝置聯合重點項目 、國家自然科學基金委麵上項目的支持 。

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圖. (a) 不同Fe插層量樣品Td-FexMoTe2電阻率隨溫度變化 ；(b) Td-Fe0.15MoTe2低溫電阻率在不同磁場下隨溫度變化 ；(c)交流磁化率虛部的峰值隨頻率變化 ；(d) FexMoTe2的電子相圖 。