固體所在構築納米限域結構增強催化降解抗生素方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥研究院固體所環境材料與汙染控製研究部孔令濤研究員團隊提出了一種基於納米限域結構的強化催化策略 ，在多層結構的MXene上原位生長納米級的Cu2O/Cu ，實現對水中四環素汙染物降解效能的顯著增強 。相關研究成果以“Efficient degradation of tetracycline by a novel nanoconfinement structure Cu2O/Cu@MXene composite”為題 ，發表在Journal of Hazardous Material (J. Hazard. Mater., 2023, DOI: 10.1016/j.jhazmat.2023.130995)上 。       近年來 ，銅氧化物由於適用pH範圍寬 、毒性低和儲量豐富等優點受到了廣泛的關注 。然而 ，單一的銅氧化物材料在實際應用中存在易團聚 、循環穩定性差及催化效率低等缺陷 。為了解決這些問題 ，將納米銅氧化物與載體結合形成具有“納米限域結構”的複合材料是最為有效的策略之一 。新型二維層狀材料MXene層間距可控 ，且具有良好的生物相容性 、表麵負電性及良好的親水性，是一種潛在的納米約束支撐基底 。

鑒於此 ，研究人員將MXene與銅氧化物Cu2O/Cu結合 ，成功構築了具有納米限域結構的新型催化劑Cu2O/Cu@MXene ，並選擇四環素作為降解目標 ，研究了Cu2O/Cu@MXene的催化降解性能 。結果表明 ，在最佳降解條件下 ，四環素的去除效率在30 min內達到了99.14% ，準一級動力學常數為0.1505 min-1 ，是Cu2O/Cu的3.2倍 。這種出色的催化性能主要歸因於Cu2O/Cu@MXene中的MXene能夠促進四環素的吸附和Cu2O/Cu納米顆粒之間的電子傳輸 。EPR分析和猝滅實驗表明 ，Cu2O/Cu@MXene/PMS體係中的主要活性氧物種是.OH 。基於LC-MS監測到的降解中間體 ，研究人員提出了在這種非均相類芬頓體係中去除四環素的兩種可能路徑 。該研究為設計環境友好 、催化活性高的類芬頓催化劑提供了納米約束構建策略 ，進一步拓寬了MXene在高級氧化領域的應用 。       上述工作得到了國家重點研究開發計劃 、國家自然科學基金 、安徽省自然科學基金及合肥研究院院長基金等項目的資助 。

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圖1. (a) MAX; (b) MXene的SEM圖 ；Cu2O/Cu@MXene的(c) SEM圖 ；(d-g)元素映射圖；(h-i) TEM圖 ；(j) HRTEM圖 。

圖2. Cu2O/Cu@MXene的結構表征和性能測試 。

圖3. Cu2O/Cu@MXene降解四環素的機理探究 。

圖4. 四環素的降解路徑 。