固體所在碲化鉛材料體係熱電性能優化方麵取得新進展

近期 ，中科院合肥研究院固體所能源材料與器件製造研究部秦曉英研究員課題組在n型PbTe材料體係熱電性能方麵取得新進展 。通過向PbTe基體中摻雜Sb元素 、引入少量Cu12Sb4S13納米顆粒 ，構造了Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13(y=0,1.25,1.5,1.75)複合體係 ，利用原位反應構建半共格納米相 ，實現材料功率因子的提升以及熱導率的顯著下降 ，提升了PbTe的熱電優值（ZT） 。相關結果發表在Nanoscale ( Nanoscale, 2022, DOI: 10.1039/D2NR04419F)雜誌上 。以熱電材料為核心部件的熱電器件可以將熱能和電能進行直接轉換 ，無需運動部件 ，不產生噪音汙染 ，且不排放任何有毒或溫室氣體 。PbTe被認為是非常有前景的中溫熱電材料之一。然而 ，n 型 PbTe 材料熱電優值相比於p 型 PbTe 材料較低 。其主要原因是 PbTe 導帶中的輕帶（L）和重帶（∑）之間存在較大的能量偏移 ，導致 n 型PbTe 中很難實現能帶簡並 ，使得其功率因子較低 。因此 ，需開展更為深入和係統的研究以有效和大幅提升n型PbTe的熱電性能 。

鑒於此 ，固體所科研人員主要利用施主元素摻雜優化n 型 PbTe中載流子濃度 ，同時結合能帶工程/能量過濾效應提高其電學性能 ；在此基礎上利用原位反應構建半共格納米相 ，引入多尺度缺陷散射聲子（位錯 、界麵 、納米第二相等） ，以達到提高功率因子 、降低熱導率 ，進而提高ZT的目的 。結果顯示 ，複合樣品Pb0.97Sb0.03Te + 1.5 wt% Cu12Sb4S13具有優異的熱電性能 ，ZT達到1.58 (773K) ，相比Pb0.97Sb0.03Te提升了約75% 。該工作表明Cu12Sb4S13納米顆粒的加入是提高Pb0.97Sb0.03Te熱電性能的有效途徑 ，對於n型碲化鉛熱電性能的調控研究具有重要意義 。

上述工作得到國家自然科學基金 、安徽省自然科學基金 、合肥研究院院長基金的支持 。

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圖1. 複合物樣品的高分辨圖像以及選定區域電子衍射(SAED) 。

圖2. (a) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13樣品電導率隨溫度的變化關係 ；(b) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13樣品Seebeck係數隨溫度的變化關係 ；(c) 室溫下所有複合材料的塞貝克係數隨載流子濃度的變化情況 ；(d) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13樣品功率因子隨溫度的變化關係 。

圖3. (a) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13樣品總熱導率隨溫度的變化關係 ；(b) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13樣品電子熱導率隨溫度的變化關係 ；(c) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13樣品晶格熱導率隨溫度的變化關係 ；(d) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13樣品熱電優值隨溫度的變化關係 。